Midden jaren „60 richtte hij de formatie Buffalo Springfield op, samen met Stephen Stills. Vervolgens maakte Young eind jaren „60 zijn eerste naamloze solo-album. Young voegt zich niet veel later bij de inmiddels opgerichte band van Stills, David Crosby en Graham Nash. Crosby, Stills, Nash & Young of CSNY is een feit. Deze band maakt een aantal legendarisch albums, waarvan Dejá Vu waarschijnlijk het bekendst is geworden. De meerstemmige zang leidt ertoe dat CSNY vaak worden vergeleken met de Beatles.
 
Naast de activiteiten in CSNY werkt Young ook aan zijn solo-carrière. Met zijn begeleidingsband Crazy Horse neemt hij Everybody Knows This Is Nowhere op. In 1972 verschijnt het album Harvest met daarop de wereldhit Heart Of Gold. Young is uitermate productief en gedurende de jaren ’70 volgen nog vele albums; zeker één per jaar.
 
Begin jaren „80 experimenteert Young met een aantal verschillende muziekstijlen, variërend van country, folk, blues, rock tot techno maar in 1989 keert hij terug naar zijn oude stijl met het album Freedom. Het nummer Rockin’ in the free world wordt een bescheiden hit. Gedurende de jaren ’90 werkt Young gestaag door. Niet alleen komen er regelmatig ‘gewone’ albums uit maar gaandeweg produceert hij ook verschillende soundtracks voor films. In 2004 verscheen een concept-album, Greendale. Young werkte samen met vele muzikanten, waaronder Rick James, Pearl Jam, Nils Lofgren en de Pixies.